Mezclas de sales en la meteorización de piedras. | Formiato de calcio Co., Ltd de Gansu

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13306 (2023) Citar este artículo

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La erosión de las piedras relacionada con la sal se ha atribuido a presiones ejercidas por ciclos repetidos de cristalización dentro de los poros. La humedad relativa (HR) es un factor clave para los procesos de disolución y cristalización. A pesar de la prevalencia de mezclas de sales en ambientes naturales, la mayor parte del trabajo experimental se ha centrado en sales simples. Por lo tanto, la identificación de la composición de la mezcla de sales y su comportamiento es necesaria para comprender la meteorización. Los cálculos termodinámicos se utilizan para analizar varios miles de mezclas de sales realistas que se encuentran en la piedra erosionada. Identificamos dos tipos de mezclas comunes y su comportamiento. De al menos 85 especies de sal teóricamente presentes, se identifican 14 sales comunes que ocurren con mayor frecuencia y se discuten sus puntos críticos de HR. Estos hallazgos tienen implicaciones de amplio alcance para comprender los procesos de erosión de la sal e informar el diseño de investigaciones experimentales sobre la erosión de la piedra.

El comportamiento de las mezclas de sales es una causa importante de descomposición y acumulación de humedad en materiales porosos1,2. Se han realizado investigaciones sobre el tema para comprender los procesos quimiomecánicos, como lo detalla Flatt et al.3. Sin embargo, la mayoría de los estudios se centran en sales individuales4,5,6,7,8,9,10,11, pasando por alto la realidad de que las sales a menudo existen en mezclas y se comportan de manera diferente en comparación con las sales individuales 12,13,14,15,16. 17,18,19,20,21,22,23. Este comportamiento es el factor clave de la descomposición y es causado por ciclos de cristalización y disolución desencadenados por las condiciones ambientales. La humedad relativa (HR) o la temperatura (T) en la que puede producirse una cristalización crítica está determinada, por tanto, por la composición de la mezcla.

Para ilustrar la complejidad de las mezclas de sales realistas y los cambios en el comportamiento de las sales, se utiliza el siguiente estudio de caso. Se investiga el contenido de sal de una piedra caliza en descomposición en el sitio del Patrimonio Mundial, Phare de Cordouan, Francia. En lugar de solo cloruro de sodio (halita), que tiene una humedad relativa de cristalización de aproximadamente el 75 % (20 °C), se encontró una mezcla compleja de sales, similar a los hallazgos descritos por Prokos24. La composición de la mezcla hace que la halita cristalice a una humedad relativa más baja, en este caso alrededor del 65 % (20 °C). Esta variación influye en nuestra comprensión de los patrones de descomposición y es crucial para evaluar el impacto del clima en los ciclos de cristalización de la sal y los cambios de fase.

In theory, more than 85 possible salt phases can form when considering ions that might be found in stones, including relatively common ones (e.g., chloride, nitrate, sulfate, sodium, potassium, magnesium, and calcium), and less common ions (e.g., (bi)carbonate, fluoride, phosphate, nitrite, oxalate, ammonium, acetate, and formate)25,26. By limiting focus to common ions, a total of 40 salt phases remain27. Commonly found ions have many origins, a typical example can be found in churches where hundreds of buried human remains directly influence the salt type and content deposited in the stone materials over time. Ions from decomposing organic materials, typical ions in groundwater and other contaminations are transported into porous materials by capillary forces, leading to the crystallization of salts at the drying front, followed by the deposit and further creep of more soluble salts at heights beyond the reach of pure water25,28,29,3.0.CO;2-G ." href="#ref-CR30" id="ref-link-section-d242519422e590_2"> 30,31. Otras fuentes típicas de iones provienen de los propios materiales pétreos, de las interacciones con contaminantes de la atmósfera, de las infiltraciones de agua de lluvia y de los productos utilizados para el mantenimiento o conservación de los materiales de construcción32.

Esta investigación se centra en la identificación de mezclas de sales comunes que se encuentran en el entorno construido y las clasifica en tipos. La investigación se basa en un gran conjunto de datos de mediciones de iones para los cuales los datos de iones con carga equilibrada se utilizan como entrada para el modelado termodinámico para derivar resultados del comportamiento de cristalización de la mezcla bajo cambios de HR. Además, los rangos críticos de cristalización y disolución de las sales identificadas se investigan para cada composición de mezcla y se comparan con el comportamiento como una sola sal.

El conjunto de datos completo utilizado en este estudio incluye 11.412 muestras de perforación analizadas con cromatografía iónica, específicamente 79.884 concentraciones de iones de cloruro, nitrato, sulfato, sodio, potasio, magnesio y calcio. El análisis de iones y el tratamiento de datos son extensos y, por lo tanto, se detallan en 33, mientras que el conjunto de datos y los cálculos completos están disponibles en 34. Las muestras se tomaron de materiales pétreos erosionados en 338 monumentos, sitios arqueológicos, pinturas murales y esculturas, principalmente en Bélgica (Fig. 1). Los materiales de construcción relacionados se produjeron principalmente entre los siglos X y XX y consisten en mortero tradicional a base de cal, cemento, yeso (incluidas pinturas murales), ladrillo y piedra natural (principalmente piedra caliza). Los iones detectados son en gran medida representativos de las diversas mezclas que se encuentran en los materiales pétreos a nivel mundial.

Descripción general de las ubicaciones de 338 sitios donde en total se tomaron 11,412 muestras de perforación para la determinación de las concentraciones cuantitativas de iones de Cl−, NO3−, SO42−, Na+, K+, Mg2+ y Ca2+. Varios sitios están ubicados en una sola ciudad, por ejemplo: 30 en Bruselas y 25 en Amberes. El conjunto de datos también incluye un sitio en Alemania, uno en Italia, dos en los Países Bajos y cuatro en la República Checa. Dibujado con Adobe Photoshop 2022, datos del mapa disponibles en 35.

La identificación de mezclas, sólidos y comportamiento comunes en condiciones cambiantes de humedad relativa se basa en el conjunto de datos de iones, corregido para lograr un equilibrio de carga dentro de cada muestra individual. Las concentraciones de iones balanceados se presentan como fracción molar y se eliminan los contenidos equimolares de calcio y sulfato, considerados como el contenido de yeso (más detallado en 33), lo que identificó tres tipos de mezcla:

Tipo 1: una mezcla rica en sulfato incluye un exceso de iones sulfato, respecto a la eliminación de contenidos equimolares de calcio y sulfato (70% de las muestras). Los iones más importantes de este tipo de mezcla (mediana) derivados del conjunto de datos en orden de magnitud son SO42-, Na+, K+, NO3-, Cl- y Mg2+.

Tipo 2: mezcla rica en calcio que incluye un exceso de iones calcio, respecto a la eliminación de contenidos equimolares de calcio y sulfato (30% de las muestras). Los iones más importantes de este tipo de mezcla (mediana) derivados del conjunto de datos en orden de magnitud son NO3−, Ca2+, Cl−, Na+, K+ y Mg2+.

Tipo 3: mezcla que contiene un contenido importante de carbonatos relacionado con un exceso de sodio o potasio (relevante dentro del 3% de las muestras del Tipo 1).

Los resultados presentados se centran en las mezclas Tipo 1 y 2. Los datos se utilizaron como entrada directa para el modelo ECOS/RUNSALT27,36. El modelo tiene principios equivalentes al modelo basado en la molalidad, generalmente conocido como modelo de Pitzer-Simonson-Clegg, e incluye concentraciones de iones expresadas como fracciones molares37. Los resultados del modelo se investigan para determinar el comportamiento de cristalización de mezclas de sales con una humedad relativa variable entre 15 y 95 % con una resolución de 0,2 % a 20 °C. Se tienen en cuenta más detalles de entrada, limitaciones, problemas y soluciones para el modelo, como se describe en 38. Se presta especial atención a determinadas cuestiones relativas a la representación del comportamiento de los hidratos en las salidas, como son los nitratos de calcio, los sulfatos de magnesio y los sulfatos de potasio. La eliminación del contenido equimolar de calcio y sulfato (CaSO4, aquí considerado como contenido de yeso (CaSO4∙2H2O)) se lleva a cabo antes de ingresar los datos de iones en la interfaz de usuario (RUNSALT) para evitar que el software solicite eliminar el yeso del sistema. antes de que pueda ejecutar el modelo. Por lo tanto, las sales dobles de sulfato de calcio no se consideran en este estudio, por ejemplo, glauberita (Na2Ca(SO4)2), wattavilita (Na2Ca(SO4)2∙4H2O), eugsterita (Na4Ca(SO4)3∙2H2O), hidroglauberita (Na10Ca3( SO4)8∙6H2O), singenita (K2Ca(SO4)2∙H2O), görgeyita (K2Ca5(SO4)6∙H2O) y polihalita (K2Mg2Ca2(SO4)4∙2H2O). Sales de carbonato y sales más complejas como humberstonita (Na7K3Mg2(SO4)6(NO3)2∙6H2O), kainita (KMg(SO4)Cl∙3H2O), Ca(NO3)2∙KNO3∙3H2O39 y Ca2Cl2∙Ca(NO3) 2∙4H2O40 tampoco se consideran en el modelo.

Para identificar mezclas de sales comunes y su comportamiento, se compilan conjuntos de datos con datos de iones como fracción molar para derivar valores medios de iones. Estos valores luego se utilizan para generar salidas ECOS/RUNSALT. La fracción molar se selecciona para normalizar la cantidad de iones entre muestras y los valores medios se eligen para mantener el equilibrio de carga entre aniones y cationes 34. Se evalúan los siguientes conjuntos de datos:

Las 11.412 muestras (338 sitios) (3340 ladrillos, 3693 morteros, 799 yesos, 1318 piedras y 2262 no identificados).

7946 muestras identificadas como Tipo 1 (mezcla rica en sulfatos), subconjuntos: 2317 ladrillos, 2405 morteros, 483 yesos, 1089 piedras y 1652 no identificados.

3466 muestras identificadas como Tipo 2 (mezcla rica en calcio), subconjuntos: 1022 ladrillos, 1286 morteros, 316 yesos, 229 piedras y 619 no identificados.

Se consideran subconjuntos adicionales que se centran en una profundidad de muestreo desde la superficie del material hasta una profundidad máxima de 2 cm y un contenido total de sal igual o superior al 0,8% en peso (excl. CaSO4) en comparación con la masa del material seco. La profundidad se selecciona debido a consideraciones prácticas de las profundidades de muestreo en el sitio y porque los primeros centímetros de un sustrato contienen la mayor carga de sal influenciada directamente por las condiciones ambientales externas. El valor del contenido de sal seleccionado se deriva de investigaciones in situ donde se observan daños limitados con contenidos de sal más bajos. Este subconjunto da como resultado un total de 1867 muestras de 218 sitios:

921 muestras de 186 sitios se asignan al Tipo 1 (mezcla rica en sulfatos)

946 muestras de 132 sitios están identificadas como Tipo 2 (mezcla rica en calcio)

Los datos de todas las muestras se investigan más a fondo para evaluar la distribución de los tipos de mezcla por sitio considerando diferentes alturas de muestreo clasificadas en grupos entre 0 y 30 cm (incluidas las muestras tomadas en la base de un edificio cerca del suelo), 30 a 50 cm, 50 a 100 cm, de 100 a 200 cm, de 200 a 400 cm y por encima de 400 cm, llegando estos últimos a menudo a las bóvedas del techo. Por la presente, se evalúa la aparición de mezclas ricas en sulfato y calcio para comprender la distribución de la sal en términos de fraccionamiento como lo describen Arnold y Zehnder25.

Se generan resultados de ECOS/RUNSALT de todas las muestras para identificar sólidos comunes como porcentaje dentro de la mezcla dada Tipos 1 y 2. Para cada muestra, se ejecutan ocho iteraciones de ECOS para lograr una resolución de 0,2 % de HR, por lo tanto, por cada 10 % entre 15 y 95 % de HR (eliminando duplicados), todos calculados a 20 °C. Los puntos de humedad relativa mediana, mínima y máxima de cristalización mutua y disolución (\(RH_{{{\text{cry}}}}^{{\text{m}}}\) y \(RH_{{{\text{ dis}}}}^{{\text{m}}}\), respectivamente) se determinan para cada sólido de todas las salidas de RUNSALT (consulte 38 para obtener explicaciones detalladas de estos términos y nomenclatura). Los rangos de HR se comparan con el equilibrio de humedad relativa de los sólidos individuales (comportamiento de una sola sal) para delinear el rango de puntos de HR de cristalización y disolución de las sales en una mezcla.

Se analiza la composición y el comportamiento de las mezclas, centrándose específicamente en la cristalización bajo humedad relativa (HR) cambiante a 20 °C y la delicuescencia mutua de sólidos comunes. Comprender los rangos de HR para la cristalización y disolución en diferentes mezclas puede ayudarnos a comprender los fenómenos de daño en piedras erosionadas debido a cambios de fase repetidos. Este estudio también investiga la distribución de iones y los cambios en la composición de la mezcla en materiales de construcción tradicionales, particularmente en lo que respecta a su influencia en el comportamiento de cristalización bajo diferentes condiciones de HR.

Los 338 sitios han sido investigados para detectar una amplia variedad de deterioro de materiales de construcción porosos inducido por la sal. Además de la composición de la mezcla de sales, la concentración de sal es indicativa de descomposición, donde se produce un llenado suficiente de los poros y las condiciones ambientales diarias influyen en el sustrato3,17. Por lo tanto, los primeros centímetros del frente de secado del sustrato son la principal preocupación al evaluar el deterioro ya inducido, mientras que la distribución de la sal a mayores profundidades permite comprender las propiedades de transporte de la sal a lo largo del tiempo y posibles preocupaciones sobre los métodos de tratamiento. La frecuencia de las muestras tomadas de los primeros dos centímetros de los sustratos que incluyen un contenido total de sal ≥ 0,8% en peso (incluidos Cl−, NO3−, Na+, K+, Mg2+ y SO42− o Ca2+) se muestra en la Fig. 2. , así como el contenido equimolar de calcio y sulfato (CaSO4), considerado como contenido teórico de yeso (CaSO4∙2H2O), en función de los dos tipos de mezcla de interés.

El contenido total de sal (eje x, rango de rango% en peso –% en peso) por tipo de mezcla (excl. CaSO4), con Tipo 1: rico en sulfato (negro) y Tipo 2: rico en calcio (gris), y el contenido de CaSO4 por tipo de mezcla (cuadrícula) como frecuencia de las muestras (eje y). El conjunto de datos se limita a muestras con una profundidad desde la superficie del material de hasta 2 cm y un contenido total de iones equilibrados ≥ 0,8% en peso (excluido CaSO4). 1867 muestras de 218 sitios en total, con 921 muestras de 186 sitios asignadas a mezclas de Tipo 1 y 946 de 132 sitios al Tipo 2. Se excluyen del cuadro 13 muestras con un contenido total de sal superior al 50% en peso.

En los primeros dos centímetros del sustrato, donde la erosión salina hasta la piedra es mayormente visible, aproximadamente el 50% de las 1867 muestras tienen un contenido total de sal entre 0,8 y 2% en peso (excluido CaSO4). Ambos tipos de mezclas están representados casi por igual en las muestras, con 466 y 460 asignados a la mezcla Tipo 1 (rica en sulfato) y Tipo 2 (rica en calcio), respectivamente. La frecuencia de muestras con contenidos de sal superiores al 2% en peso disminuye significativamente, lo que indica que un contenido de sal entre 0,8% en peso y 2% en peso es más común. El yeso siempre está presente y permanece relativamente similar en términos de frecuencia desde 0,8% en peso en adelante. Sin embargo, lo más importante a destacar es la distribución casi igual de los dos tipos de mezclas dentro de este subconjunto, con 921 muestras de 186 sitios asignadas a mezclas de Tipo 1 y 947 de 132 sitios a mezclas de Tipo 2. Mientras que en el conjunto de datos completo (11,412 muestras), incluidas todas las profundidades de muestreo (como se detalla en 33), se observó una frecuencia más alta de hasta dos tercios para las mezclas de Tipo 1, lo que indica que las mezclas ricas en sulfatos tienden a distribuirse más en profundidad.

El análisis del conjunto de datos completo (11.412 muestras) revela la frecuencia de diferentes iones, con al menos cinco iones de carga equilibrada incluidos en > 92 % de todas las muestras, lo que indica la importancia de las mezclas opuestas a las sales individuales. El único ion que ocurre con menos frecuencia es el Mg2+, que está presente en el 66% de las muestras. Cuando nos centramos en los dos tipos de mezcla, el Mg2+ se produce en el 86% de todas las muestras de Tipo 1 y en el 56% de todas las muestras de Tipo 2. Además, el NO3- ocurre ligeramente menos en todas las muestras de Tipo 1 (88%). La distribución de iones dentro del conjunto de datos completo se detalla con más detalle en 33 y las mezclas de iones más importantes se presentan en la Tabla 1.

Una separación de los tipos de mezclas de sal, como lo describen Arnold y Zehnder25, con más Tipo 1 (mezcla rica en sulfato, que incluye sólidos menos solubles, por lo tanto, menos higroscópicos) más cerca del suelo, y más Tipo 2 (mezcla rica en calcio, que incluye más sólidos solubles, por lo tanto más higroscópicos) a mayores alturas. Sin embargo, no se obtuvo significación estadística del conjunto de datos completo ya que se determinó un valor de p de 0,95 a partir de una prueba de chi-cuadrado entre el número de muestras por tipo de mezcla identificadas a diferentes alturas: 0 a 30, 30 a 50, 50 a 100, 100 a 200, 200 a 400 y mayor a 400 cm. Esto indica que ambos tipos de mezcla son posibles a cualquier altura determinada. Sin embargo, ambos se encuentran con mayor frecuencia entre una altura de 100 y 200 cm. Esta altura experimenta principalmente acumulación y descomposición de sal, particularmente cuando el agua subterránea está, o estuvo, disponible para migrar hacia arriba debido a las fuerzas capilares dentro de los medios porosos.

Avanzando hacia la identificación de tipos de mezclas comunes, los valores medios del contenido de iones para los diferentes subconjuntos y grupos se utilizan como datos de entrada para el modelo ECOS/RUNSALT para evaluar el comportamiento de cristalización de las composiciones de la mezcla. Los resultados muestran mezclas comunes para cada conjunto de datos como se especifica en la sección de método. Se identifican una composición de mezcla similar y un comportamiento bajo condiciones cambiantes de HR, con diferencias menores en el número de sólidos y rangos de HR de interés por tipo de mezcla. Además, no se aprecian diferencias significativas en los sólidos mostrados en las parcelas entre las diferentes alturas, profundidades y materiales (ladrillo, mortero, yeso y piedra). Los valores medios de iones de los dos tipos de mezcla derivados de todas las muestras (todos los materiales y alturas) tomadas de la superficie del material hasta una profundidad máxima de 2 cm y un contenido total de sal ≥ 0,8% en peso (excluyendo CaSO4) se muestran en las Figs. 3 y 4. Los resultados presentan tipos de mezclas y sólidos comunes, y su comportamiento ante cambios de humedad relativa.

Comportamiento de mezclas de sales comunes de mezclas Tipo 1 (ricas en sulfatos, menos higroscópicas) calculado entre 15 y 95% HR (resolución 0,2%) (eje x) a 20 °C. La cantidad relativa de sustancia se da como una fracción de sal cristalina (\(n/n_{{{\text{tot}}}}\)) (eje y), media de 921 muestras de 186 sitios (considerando un máximo profundidad de muestreo desde la superficie hasta 2 cm y un contenido total de sal ≥ 0,8% en peso (excl. CaSO4)). Fracciones molares: Cl−: 0,1070, NO3−: 0,1543, SO42−: 0,1771, Na+: 0,3063, K+: 0,2012 y Mg2+: 0,0540. Salida ECOS/RUNSALT modificada27,36.

Comportamiento de mezclas de sales comunes de mezclas Tipo 2 (ricas en calcio, más higroscópicas) calculado entre 15 y 95% HR (resolución 0,2%) (eje x) a 20 °C. La cantidad relativa de sustancia se da como una fracción de sal cristalina (\(n/n_{{{\text{tot}}}}\)) (eje y), media de 946 muestras de 132 sitios (considerando un máximo profundidad de muestreo desde la superficie hasta 2 cm y un contenido total de sal ≥ 0,8% en peso (excl. CaSO4)). Fracciones molares: Cl−: 0,1937, NO3−: 0,3801, Na+: 0,1770, K+: 0,1016, Mg2+: 0,0308 y Ca2+: 0,1168. Salida ECOS/RUNSALT modificada27,36.

Los sólidos comunes identificados en las mezclas de Tipo 1 son: aftitalita (Na2SO4∙3K2SO4), bloedita (Na2SO4∙MgSO4∙4H2O), sulfatos de magnesio (MgSO4∙xH2O), halita (NaCl), nitro (KNO3), darapskita (NaNO3∙Na2SO4∙H2O ), y tenardita (Na2SO4). El tipo 2, por otro lado, incluye halita, nitro, nitratina (NaNO3), nitratos de calcio (Ca(NO3)2∙xH2O), nitromagnesita (Mg(NO3)2∙6H2O) y carnalita (KCl∙MgCl2∙6H2O). . En ambos tipos de mezcla se encuentran tres sales: halita, nitro y nitratina; sin embargo, esta última es parte de la sal doble darapskita en el Tipo 1. Los sólidos que se muestran en los gráficos que incluyen magnesio pueden eliminarse simplemente sin cambios significativos en el comportamiento cuando considerando cinco mezclas de iones (Cl−, NO3−, Na+, K+ y SO42− o Ca2+). Los resultados se evalúan siguiendo el método descrito en 38, con un ejemplo de resultado proporcionado y un resumen de las reacciones en condiciones de secado para una mezcla común de Tipo 1 con cinco iones. A partir de las composiciones y comportamientos de mezclas comunes presentados en las Figs. 3 y 4 las afirmaciones de Steiger et al.14 y Arnold y Zehnder25 se verifican en el análisis presentado con base en la composición relativa de los dos tipos de mezcla, con:

Tipo 1: una mezcla rica en sulfatos es menos higroscópica: SO42−, Na+, K+, NO3−, Cl−, Mg2+

Tipo 2: una mezcla rica en calcio es más higroscópica: NO3−, Ca2+, Cl−, Na+, K+, Mg2+

Las tendencias específicas se derivan de los resultados de ambos tipos de mezcla. Aquí, los sólidos comunes y la HR de cristalización mutua (con una resolución de 0,2%) a 20 °C para la mezcla Tipo 1 en condiciones de secado son (cf. Fig. 3): 88,8% para aftitalita, 74,6% para bloedita, 64,4% para halita, 63,2% para nitro y 63% para darapskita. La descomposición parcial de la aftitalita ocurre en condiciones de secado por debajo del 65% y 43%, durante el primer paso esto coincide con un aumento de bloedita y cristalización de halita, nitro y darapskita, seguido de un ligero aumento de nitro y tenardita, respectivamente. Esta última es una reacción en estado sólido y se superpone con la descomposición de la darapskita. La última reacción en estado sólido ocurre al 17% cuando la bloedita se descompone completamente para formar MgSO4∙xH2O y tenardita. Se necesitan más investigaciones para verificar las reacciones en estado sólido e identificar los hidratos de sulfato de magnesio, como se detalla en 38.

Para la mezcla Tipo 2, los sólidos comunes y la HR de cristalización mutua de interés son (cf. Fig. 4): 56% para halita, 51% para nitratina, 31,8% para Ca(NO3)2∙xH2O, 30,6% para nitro, y el 27,8% tanto para la nitromagnesita como para la carnalita. ECOS calculó incorrectamente la fase sólida Ca(NO3)2 ya que la fase anhidra no puede formarse en estas condiciones climáticas. La única forma factible de cristalización es el tetrahidrato (nitrocalcita), sin embargo, a menudo se observa que su cristalización está cinéticamente obstaculizada. Asimismo, un fenómeno no verificado se muestra con la nitratina ya que se descompone por debajo del 41%, volviendo a solución a medida que aumenta la cantidad de NaCl cristalino y la concentración de la solución.

Los sólidos comunes y su comportamiento se derivan de los resultados de ECOS de las 11,412 muestras y se presentan en la Fig. 5. El rango de HR (distribución) del comportamiento de los sólidos en las composiciones de mezcla se muestra y agrupa por tipo de mezcla. La mediana, la cristalización mutua mínima y máxima y los puntos de humedad relativa de disolución/transición (\(RH_{{{\text{cry}}}}^{{\text{m}}} ,RH_{{{\text{dis }}}}^{{\text{m}}} ,RH_{{{\text{tra}}}}^{{\text{m}}}\)) se determinan para cada sólido de todas las muestras y se comparan. a la sal única \(RH_{{{\text{cry}}}}^{{}} ,RH_{{{\text{dis}}}}^{{}} ,RH_{{{\text{tra }}}}^{{}}\). Consulte 38 para obtener explicaciones detalladas de estos términos y nomenclatura.

Distribución de los puntos de humedad relativa mutua de cristalización y disolución o transición (\(RH_{{{\text{cry}}}}^{{\text{m}}} ,RH_{{{\text{dis}}}} ^{{\text{m}}} ,RH_{{{\text{tra}}}}^{{\text{m}}}\)) de sólidos comunes identificados para el Tipo 1 (rico en sulfato) o Tipo 2 mezclas (ricas en calcio), limitadas a los sólidos que se encuentran en al menos el 20 % de las muestras por tipo de mezcla, excluyendo aquí tres sólidos por tipo de mezcla además del yeso. Los sólidos se identifican a partir de los resultados de ECOS de las 11.412 muestras. Diagramas de caja: 25 % a la izquierda, 75 % a la derecha, con bigotes dibujados en los percentiles 5 y 95, excluyendo los valores atípicos. Los puntos indican la sal única \(RH_{{{\text{cry}}}}^{{}} ,RH_{{{\text{dis}}}}^{{}} ,RH_{{{\text {tra}}}}^{{}}\). Los sólidos con una variedad de posibles fases de hidrato se muestran como xH2O y sus puntos de interés de HR calculados se muestran con hidrato creciente de izquierda a derecha, excluyendo las fases metaestables no verificadas. El comportamiento de cristalización se ha calculado entre 15 y 95% a 20°C con una resolución del 0,2%. Las correcciones se aplican siguiendo los problemas identificados para MgSO4, Ca(NO3)2 y K2SO438. Los dos últimos diagramas de caja (todos de tipo 1 y 2) muestran un resumen de todos los sólidos identificados, incluidos los que están por debajo del 20 % de las muestras por tipo de mezcla.

Además, se resume la distribución del comportamiento de todos los sólidos por tipo de mezcla, incluidos los menos frecuentes (que ocurren en menos del 20% de las muestras por tipo de mezcla), para evaluar el posible comportamiento general del tipo. Los puntos RH para la sal (única) son los mismos en ambos lados de la Fig. 5, para aclarar \(RH_{{{\text{cry}}}}^{{}}\) y \(RH_{{ {\text{dis}}}}^{{}}\) de la sal es idéntico al equilibrio de RH (\(RH_{{{\text{eq}}}}^{{}}\)). Mientras que para sólidos en una mezcla ambos puntos pueden ser diferentes, por ejemplo como se muestra en la Fig. 4, el \(RH_{{{\text{cry}}_{{{\text{hal}}}} }}^{ {\text{m}}}\) para la halita es 56% y el \(RH_{{{\text{dis}}_{{{\text{hal}}}} }}^{{\text{m }}}\) es 27,8%.

En la Fig. 5, se identifican sólidos comunes que ocurren en al menos el 20% de las muestras por tipo de mezcla: once en el Tipo 1 y siete en el Tipo 2. Los puntos de interés de HR son muy diferentes en comparación con el equilibrio de humedad relativa para el correspondiente sales individuales, con la cristalización crítica RH de las sales en una mezcla siempre por debajo de la \(RH_{{{\text{eq}}}}^{{}}\) de la sal (única). Se identifica un umbral principal de HR del 60 % para la HR de cristalización mutua media a 20 °C para todos los sólidos comunes. Los sólidos identificados en el Tipo 1, excluyendo la kieserita, muestran una mediana \(RH_{{{\text{cry}}}}^{{\text{m}}}\) superior al 60 % de HR, y para los sólidos del Tipo 2 permanecen por debajo de este valor.

Las tendencias medianas de todos los sólidos entre \(RH_{{{\text{dis}}}}^{{\text{m}}}\) y \(RH_{{{\text{cry}}}}^ {{\text{m}}}\) son 61% y 72% para el Tipo 1, y 28% y 46% para el Tipo 2, respectivamente. Estos valores medios para ambos tipos de mezclas son los rangos críticos de HR en los que las mezclas comunes se disolverán y cristalizarán, provocando así su descomposición. Sin embargo, la HR mediana, máxima y mínima oscila entre \(RH_{{{\text{dis}}}}^{{\text{m}}}\) y \(RH_{{{\text{cry} }}}^{{\text{m}}}\) también se definen para cada sólido en todas las composiciones de la mezcla e indican el rango en el que el sólido puede cristalizar y disolverse. Es importante considerar esto para cada sólido individual en la mezcla dada por separado, teniendo en cuenta que las transiciones de fase que se muestran para el sulfato de sodio y magnesio pueden existir como la fase específica dada o puede ocurrir una transición de fase en la mezcla. Esto último no fue evaluado en términos de frecuencia, teniendo así en cuenta que las transiciones de fase ((de)hidratación) de un solo sólido pueden ocurrir o no en una mezcla dada, y que las sales simples relacionadas con una sal doble a menudo coexisten o forman dentro de la vía de cristalización dada.

Los resultados del análisis estadístico muestran 14 sales comunes que se encuentran en al menos el 20% de las muestras por tipo de mezcla. La frecuencia de aparición de sólidos se define con más detalle en la Tabla 2. Cinco de estos sólidos son sales dobles, aftitalita, bloedita, darapskita y picromerita, que se encuentran en el Tipo 1 y la carnalita se identifica con frecuencia en las mezclas de Tipo 2. Los sólidos menos frecuentes que no se incluyen en la tabla son los del Tipo 1: nitromagnesita (Mg(NO3)2∙6H2O) (10,2%), carnalita (KCl∙MgCl2∙6H2O) (2,6%) y bischofita (MgCl2∙6H2O) (0,6%), y para el Tipo 2: antarcticita (CaCl2∙6H2O) (15,8%), bischofita (MgCl2∙6H2O) (3,5%) y MgCa(NO3)4∙10H2O (2,9%). Resaltando que los resultados presentados no incluyen la cantidad de sólidos tal como aparecen en las mezclas.

En ambos tipos de mezcla se encuentran cuatro sólidos: halita (NaCl), nitro (KNO3), nitratina (NaNO3) y silvita (KCl). Por encima de una frecuencia del 45%, los sólidos se superponen de manera idéntica con los resultados de las salidas de RUNSALT de los valores medios de iones considerando una profundidad de muestreo máxima desde la superficie de 2 cm, como se muestra en las Figs. 3 y 4. Concluyendo así con la identificación de los sólidos más comunes encontrados en el entorno construido con siete sólidos identificados en mezclas de Tipo 1 y seis en mezclas de Tipo 2.

Sigue siendo importante señalar que debido a la cinética y la posible separación de sólidos de la solución durante la cristalización en situaciones realistas, es decir, la situación dentro de los poros, pueden producirse desviaciones de la ruta de cristalización modelada. Además, pueden ocurrir las sales individuales de cada sal doble, lo que resulta en un aumento de la frecuencia con respecto a los sólidos arcanita (K2SO4), sulfatos de sodio (Na2SO4∙xH2O), sulfatos de magnesio (MgSO4∙xH2O) y nitratina (NaNO3) en Tipo 1, y en las mezclas de Tipo 2 silvita (KCl) y bischofita (MgCl2∙6H2O). Además, el resultado se corresponde bien con las eflorescencias detectadas en los sitios; la frecuencia se comparó con las eflorescencias reportadas en 112 artículos de revistas y ponencias de congresos41. Excluyendo el sulfato de calcio y las sales dobles relacionadas, las sales como eflorescencias relevantes para este estudio se presentan como un porcentaje de veces que fueron mencionadas en estos artículos: halita (49%), tenardita (45%), nitro (35%), nitronatrita ( 32%), epsomita (30%), aftitalita (23%), mirabilita (22%), hexahidrita (21%), singenita (20%), darapskita (13%), nitrocalcita (11%), arcanita (7% ), starkeyita (7%), picromerita (7%), bloedita (5%) y otras 19 por debajo del 5%, de las cuales kieserita, antarcticita y pentahidrato (MgSO4∙5H2O). Naturalmente, es menos probable que las sales más higroscópicas eflorezcan en la superficie de los materiales de construcción in situ.

En futuras investigaciones, sería beneficioso examinar los diferentes tipos de mezclas y sus conexiones con los fenómenos de descomposición observados in situ. Las mezclas de tipo 1 incluyen más sales hidratantes y dobles y causarían, por ejemplo, eflorescencias visibles y sub/criptoflorescencias con una intensa formación de polvo, desintegración del material y/o delaminación bajo fluctuaciones regulares de humedad relativa de alrededor del 61 % y el 72 %. Mientras que las mezclas de Tipo 2 tienen más probabilidades de provocar manchas de humedad, contaminación biológica y/o formación de polvo en la superficie causada por fluctuaciones de humedad relativa de entre el 28 % y el 46 %. Estas afirmaciones pueden verificarse mediante investigaciones in situ y la determinación experimental de la cinética de la mezcla de sales a lo largo del tiempo, incluidas las reacciones en estado sólido.

Los aspectos cinéticos requieren atención específica para una mejor comprensión de los ciclos de cristalización en condiciones climáticas realistas dentro de la estructura porosa del material. Centrándose aquí en el llenado de poros, la presión de cristalización, los cambios en la viscosidad de la solución, la separación de sólidos de la solución, los efectos de obstrucción de los poros, la capilaridad, las vías de cristalización y la amortiguación climática del material. Además, el estudio no profundizó en la cuantificación de los sólidos identificados, lo que mejoraría nuestra comprensión del alcance de estos sólidos en la composición típica de una mezcla. Finalmente, ciertas sales hidratantes y fases de sales dobles necesitan mayor atención, como los sulfatos de magnesio, los nitratos de calcio, los nitratos de potasio y calcio, la humberstonita y las sales dobles de sulfato de calcio. Al evaluar el riesgo de descomposición del material debido a las mezclas de sales y comprender los mecanismos de daño a lo largo del tiempo en condiciones climáticas cambiantes, es fundamental tener en cuenta todos estos factores. Esta información luego se puede utilizar para desarrollar medidas preventivas, evaluar el potencial de descomposición y guiar el diseño de experimentos futuros.

Se investigaron mezclas de sales comunes en el entorno construido, regidas por el comportamiento de dos tipos de mezclas. Tras la eliminación de cantidades equimolares de calcio y sulfato, se identificaron las mezclas de Tipo 1 (ricas en sulfato) y las mezclas de Tipo 2 (ricas en calcio). Este proceso se basa en que el yeso cristaliza rápidamente a partir de una solución debido a su baja solubilidad. Debido a la formación de más sales (dobles) hidratantes y que contienen sulfato en el Tipo 1, estas tienden a ser menos higroscópicas, mientras que la presencia de más sales de nitrato en el Tipo 2 hace que sean más higroscópicas por naturaleza. Los datos mostraron que en el 92% de las muestras hay al menos cinco iones disponibles, y el magnesio se observa con menos frecuencia. Así, se identifican cuatro mezclas comunes que incluyen sodio, potasio, nitrato, cloruro y calcio o sulfato, incluyendo o excluyendo magnesio.

Los datos de iones medios ingresados en el modelo termodinámico (ECOS/RUNSALT) mostraron sólidos comunes y su comportamiento para cada tipo de mezcla. En el Tipo 1 son nitro, halita, aftitalita, sulfato (fases) de sodio y magnesio, bloedita y darapskita, mientras que en el Tipo 2 son halita, nitrato de calcio, nitro, nitromagnesita, nitratina y carnalita. Se identificaron los mismos sólidos comunes, que ocurren con una frecuencia de al menos el 46% por tipo de mezcla, a partir del análisis estadístico de las 11,412 muestras modeladas. Las sales que se presentan en al menos el 20% de las muestras por tipo de mezcla mostraron 14 sólidos comunes, lo que supone una valiosa reducción de las más de 85 fases posibles a considerar. El comportamiento de cristalización modelado de todas las mezclas reveló una visión general de la amplia gama de posibles rangos de humedad relativa de cristalización y disolución mutua de los 14 sólidos comunes en comparación con el comportamiento de la sal (única). Estos resultados son importantes para comprender el comportamiento general de las sales en términos de rangos de HR en los que pueden cristalizar y disolverse en situaciones del mundo real, donde siempre está presente una mezcla de iones.

Si los materiales de construcción muestran signos de daños por sal o manchas de humedad, incluso en ausencia de agua líquida, se ha observado comúnmente que el contenido total de sal (excluyendo el yeso) en los primeros dos centímetros está dentro del rango de 0,8 a 2 por ciento en peso relativo. al peso del material seco. Ambos tipos de mezcla se producen con similar frecuencia en los dos primeros centímetros del sustrato en diferentes materiales y a diferentes alturas. La principal distinción es que las mezclas de Tipo 1 se encuentran más comúnmente a mayores profundidades, mientras que las mezclas de Tipo 2 tienden a acumularse más cerca de la superficie. Ambos tipos de mezclas están presentes juntos en el 64% de los 338 sitios, lo que indica la importancia de muestrear diferentes áreas de un sitio. Es importante considerar la presencia de agua líquida, ya que el yeso a menudo se encuentra en grandes cantidades en casi todas las muestras y es probablemente la principal fuente de daño en tales casos. Mientras que, cuando el agua líquida no está o ya no está presente, un contenido total de sal (excluyendo el yeso) de aproximadamente 1% en peso es suficiente para causar daños o problemas relacionados con la humedad en una amplia gama de materiales porosos, dependiendo de las condiciones climáticas pasadas y futuras. . Este valor está determinado por las propiedades del material y cualquier factor externo que pueda afectar los ciclos de cristalización de la sal a lo largo del tiempo.

Los datos están disponibles para este documento a pedido. La correspondencia y las solicitudes de materiales deben dirigirse a SG.

Los códigos están disponibles para este documento a pedido. La correspondencia y las solicitudes de materiales deben dirigirse a SG o SAO

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Esta investigación fue financiada por la Política Científica de Bélgica (Belspo) en el marco de BRAIN-be 2.0, Acción de investigación belga a través de redes interdisciplinarias: proyecto B2/191/P1/PREDICT (Acción de investigación B2); Proyecto conjunto de doctorado PREDICT, Transiciones de fase de sales en condiciones climáticas cambiantes.

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Julie Desarnaud

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Veerle Cnudde

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Correspondencia a Sebastiaan Godts.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Godts, S., Orr, SA, Steiger, M. et al. Mezclas de sales en la meteorización de piedras. Representante científico 13, 13306 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40590-y

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Recibido: 20 de abril de 2023

Aceptado: 14 de agosto de 2023

Publicado: 16 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40590-y

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