Sin base de hidroxipropilcelulosa

Scientific Reports volumen 5, número de artículo: 18056 (2015) Citar este artículo

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Los electrolitos de polímeros en gel que utilizan líquidos iónicos a base de imidazolio han atraído mucha atención en aplicaciones de células solares sensibilizadas con colorantes. Para la preparación de gel no volátil se utilizan hidroxipropilcelulosa (HPC), yoduro de sodio (NaI), yoduro de 1-metil-3-propilimidazolio (MPII) como líquido iónico (IL), carbonato de etileno (EC) y carbonato de propileno (PC). Sistema de electrolito polimérico (GPE) (HPC:EC:PC:NaI:MPII) para aplicaciones de células solares sensibilizadas por colorante (DSSC). La conductividad iónica más alta de 7,37 × 10−3 S cm−1 se consigue tras introducir el 100% de MPII con respecto al peso de HPC. En este trabajo se estudia la conductividad iónica dependiente de la temperatura de electrolitos de polímeros en gel. Se estudian los patrones de XRD de electrolitos de polímeros en gel para confirmar la formación de complejos entre el polímero HPC, NaI y MPII. El comportamiento térmico de los GPE se estudia utilizando un analizador térmico simultáneo (STA) y calorimetría diferencial de barrido (DSC). Las DSSC se fabrican utilizando electrolitos de polímero en gel y se analizaron las características del centro JV de células solares sensibilizadas con tinte fabricadas. El electrolito de polímero en gel con 100% en peso de líquido iónico MPII muestra el mejor rendimiento y eficiencia de conversión de energía del 5,79%, con densidad de corriente de cortocircuito, voltaje de circuito abierto y factor de llenado de 13,73 mA cm-2, 610 mV y 69,1. %, respectivamente.

Las investigaciones sobre células solares sensibilizadas con tintes han aumentado dramáticamente en las últimas décadas debido al bajo costo, la fácil fabricación y la ventaja de no generar carbono (DSSC)1,2. Uno de los grandes desafíos para la fabricación de DSSC es la preparación de electrolitos. Entre los electrolitos, el electrolito líquido se usa ampliamente para la fabricación de DSSC, pero tiene algunas desventajas como la unión líquida y la corrosión. Un método para superar este problema es mediante el uso de electrolitos en gel3,4. Los electrolitos de polímeros en gel (GPE) también se han investigado exhaustivamente para la fabricación de DSSC5,6,7,8,9. Por lo tanto, los electrolitos de polímeros en gel (GPE) son una buena alternativa para aplicaciones DSSC debido a ventajas como baja presión de vapor, excelentes propiedades de contacto y llenado entre el electrodo nanoestructurado y el contraelectrodo, mayor conductividad iónica en comparación con los electrolitos de polímeros convencionales y excelente estabilidad térmica. y una excelente estabilidad a largo plazo10. En consecuencia, los electrolitos poliméricos a base de celulosa se incorporan en varias investigaciones para aplicaciones electroquímicas11,12,13,14, incluidas aplicaciones DSSC, debido a su buen rendimiento mecánico y estabilidad térmica15.

Los líquidos iónicos (IL) son buenos candidatos como plastificantes y sales líquidas para electrolitos de polímeros en gel y aplicaciones electroquímicas debido a su presión de vapor insignificante, no inflamabilidad, excelente estabilidad química y térmica y alta conductividad iónica16. Entre los líquidos iónicos, los líquidos iónicos a base de yoduro de imidazolio se utilizan ampliamente para aplicaciones de células solares sensibilizadas por colorante (DSSC) debido a su mejor rendimiento17,18,19,20,21. En las DSSC también se pueden utilizar algunos tipos de líquidos iónicos o electrolitos a base de imidazolio sintetizados mediante un procedimiento curado con UV22 o en algunas nuevas formas de ionogel23. Además, el yoduro de 1-metil-3-propilimidazolio (MPII) proporciona una excelente eficiencia y buena estabilidad en células solares sensibilizadas con colorantes24.

En este trabajo, se utilizaron hidroxipropilcelulosa, yoduro de sodio y MPII para preparar electrolitos de polímeros en gel. Se llevaron a cabo estudios de conductividad iónica y conductividad dependiente de la temperatura mediante espectroscopia de impedancia electroquímica (EIS). La centralización estructural se realizó mediante difracción de rayos X (DRX). Los comportamientos térmicos de las muestras se estudiaron utilizando un analizador térmico simultáneo (STA) y calorimetría diferencial de barrido (DSC). Las células solares sensibilizadas con colorante a base de electrolitos de polímero en gel se fabricaron y probaron en un simulador solar.

La variación de la conductividad iónica con el contenido de líquido iónico MPII se muestra en la Fig. 1. La conductividad iónica más alta de 7,37 × 10−3 S/cm se logró después de la adición de 100% en peso de líquido iónico MPII (HNaP-5). La Tabla 1 muestra los valores de conductividad iónica para todos los GPE. Los resultados muestran que la conductividad iónica aumentó drásticamente después de la adición de líquido iónico MPII. Esto puede deberse al aumento de iones móviles después de la incorporación y adición del líquido iónico MPII. Por otro lado, debido a las altas capacidades de autodisociación y transporte de iones del líquido iónico que lo constituye, su conductividad aumenta con el número de portadores en los electrolitos poliméricos. Además de eso, el aumento de la cantidad de líquido iónico debilita la interacción entre las cadenas de polímeros y acelera el desacoplamiento del transporte de iones del movimiento segmentario del polímero25. La Figura 2 demuestra resultados dependientes de la temperatura para los electrolitos de polímero en gel. El sistema sigue el modelo de Vogel-Tammann-Fulcher (VTF) y se ajustó a la ecuación VTF26,27

Variación de la conductividad iónica con contenido de líquido iónico MPII.

Conductividad iónica dependiente de la temperatura del sistema HPC:EC:PC:NaI:MPII GPE.

donde es la conductividad iónica, T es la temperatura absoluta, es la energía de activación, A es el factor preexponencial, T0 es la temperatura de referencia relacionada con la temperatura de transición vítrea del estado de equilibrio y kB es la constante de Boltzmann. Las regresiones (R2~0,99) denotan que los resultados casi se ajustan a la ecuación VTF. Las energías de activación se han calculado e insertado en la Fig. 2.

Los patrones de XRD del sistema HPC:EC:PC:NaI:MPII se representan en la Fig. 3. El gráfico muestra los patrones de XRD de HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5. Los patrones XRD de GPE muestran una disminución de la intensidad con la adición del contenido de líquido iónico MPII. La intensidad más baja se logra con la incorporación de 100% en peso de líquido iónico MPII. En consecuencia, se puede esperar que la variación de intensidad en los electrolitos del polímero en gel después de la adición de MPII sea evidencia de complejación entre el polímero HPC y el líquido iónico MPII.

Patrones XRD de GPE para HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5.

El comportamiento térmico del sistema HPC:EC:PC:NaI:MPII GPE se estudió utilizando un analizador térmico simultáneo (STA) y calorimetría diferencial de barrido (DSC). Los GPE HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5 se analizaron utilizando STA y los termogramas muestran una temperatura de descomposición (Tdc) de 151, 154 y 155 °C, respectivamente. Los termogramas STA muestran un ligero aumento en Tdc tras la adición de líquido iónico MPII. La Figura 4 ilustra los resultados del análisis térmico de DSC para HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5. La temperatura de transición vítrea (Tg) para HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5 realizada utilizando DSC fue −107,9, −107,4, −107,7 y −107,1 °C, respectivamente. Las termografías DSC muestran que la Tg prácticamente no cambia después de la adición del líquido iónico MPII, que ronda los −107 °C. Dado que el aumento de la conductividad iónica con la adición de MPII (según la Fig. 1) puede deberse al aumento del número de portadores centrales, la Tg se mantuvo casi sin cambios en diferentes relaciones de peso de MPII27. Los resultados térmicos muestran el efecto del líquido iónico MPII en el sistema GPE con complejación entre HPC, NaI y MPII.

Termogramas DSC para HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5.

Los GPE se intercalaron entre dos ánodos y cátodos para fabricar la celda DSSC. Las células DSSC se fabricaron con HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5. El GPE sin líquido iónico MPII (HNaP-0) se fabricó para comparar los resultados antes y después de la incorporación del líquido iónico MPII. La eficiencia (η) se calculó utilizando

donde Pin es la potencia de la luz incidente, Jsc (mA cm-2) y Voc (V) son la densidad de corriente de cortocircuito y el voltaje de circuito abierto y FF es el factor de llenado. El factor de llenado se calculó como

donde Pmax (mW cm-2) es la potencia máxima de la célula solar. La celda DSSC se analizó en un simulador solar con una potencia luminosa de 100 (mW cm-2). La Figura 5 muestra las curvas características centrales JV de las células DSSC y la imagen insertada muestra los GPE independientes preparados. Los GPE que contienen líquido iónico MPII muestran una mejora significativa de la eficiencia de DSSC en comparación con los GPE sin líquido iónico (HNaP-0). Los parámetros DSSC se representan en la Tabla 2. Las eficiencias de conversión de energía de 3,94, 4,23, 4,27, 4,80, 5,19 y 5,79 % se lograron con HNaP-0, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP. -5 electrolitos de polímero en gel, respectivamente. La eficiencia de conversión de energía más alta del 5,79 % se logró después de la incorporación de 100 % en peso de MPII con parámetros DSSC, a saber, Jsc (mA cm-2), Voc (mV), ff (%) de 13,73, 610 y 69,1 en el HPC: EC:PC:NaI:MPII DSSC basadas en GPE. Los resultados indican además que el voltaje del circuito abierto aumenta después de la adición de líquido iónico MPII. En consecuencia, la eficiencia aumenta dramáticamente después de la adición de 80 y 100% en peso de líquido iónico MPII. Esto puede deberse a un mayor efecto de plastificación después de la adición del líquido iónico MPII, lo que da como resultado el mayor movimiento y movilidad de electrones en RNaP-5, seguido de un aumento en la densidad de corriente de la célula solar. Además, los resultados revelan que el voltaje de circuito abierto (Voc) y el factor de llenado (ff) aumentan con el aumento de la conductividad iónica, siendo Voc y ff los más altos en HNaP-5, que tiene la conductividad iónica más alta. Hay un ligero aumento en los valores de Jsc con el aumento de la conductividad iónica. La Figura 6 muestra el efecto del líquido iónico MPII sobre la eficiencia de conversión de energía, que se maximiza al 100% en peso de MPII. Este trabajo muestra una mejora significativa en la eficiencia de conversión de energía del DSSC basado en GPE con la incorporación de líquido iónico MPII.

Densidad de fotocorriente versus potencial celular (J – V) para células DSSC que utilizan HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5.

Variación de la eficiencia de conversión de energía con contenido de líquido iónico MPII.

En conclusión, los electrolitos del polímero en gel se prepararon utilizando EC, PC, NaI y MPII sin disolventes como agua, acetona, acetonitrilo, etc. La conductividad iónica más alta de 7,37 × 10−3 S/cm se logró con la incorporación de 100 % en peso. % de líquido iónico MPII respecto al peso de HPC. El estudio de conductividad iónica dependiente de la temperatura confirmó que todos los GPE siguen el modelo de activación térmica de Arrhenius. Los análisis estructurales y térmicos confirmaron la formación de complejos entre HPC, NaI y MPII. Los resultados de XRD indicaron que la intensidad de los patrones de XRD disminuye con la adición de MPII. Se fabricaron células solares sensibilizadas con tinte utilizando HNaP-0, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5 como electrolitos de polímero en gel y se analizaron en un simulador solar en 100 mW/cm2. El gráfico JV mostró eficiencias de conversión de energía de 3,94, 4,23, 4,27, 4,80, 5,19 y 5,79% utilizando electrolitos de polímeros en gel HNa-5, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 y HNaP-5, respectivamente. La eficiencia más alta del 5,79 % se logró con la incorporación de 100 % en peso de líquido iónico MPII.

Se usó hidroxipropilcelulosa (HPC) (Mw ~ 370000), adquirida de Aldrich sin purificación adicional. La sal de yoduro de sodio (NaI) se adquirió de Sigma-Aldrich (ensayo ≥ 99%). El líquido iónico de yoduro de 1-metil-3-propilimidazolio (MPII) se adquirió de Aldrich. El HPC, NaI y MPII se mantuvieron secos antes de su uso. TiO2 P90 (14 nm) y P25 (21 nm) se adquirieron de AEROXIDE.

Los electrolitos de polímero en gel se prepararon mediante un proceso de calentamiento y agitación para gelatinizar el HPC. Se utilizaron carbonato de etileno (EC) y carbonato de propileno (PC) como plastificante y yodo (I2) como mediador redox. Los electrolitos de polímero en gel siguen la ecuación HPC:EC:PC:NaI:xMPII, donde x es 20, 40, 60, 80 y 100% en peso con respecto al peso de HPC. La Tabla 1 muestra la designación del sistema. Los pesos de HPC, EC, PC y NaI se mantuvieron en 0,5, 5,0, 5,0 y 0,5 g respectivamente. La proporción de NaI se optimizó (100 en peso,% de HPC) antes de iniciar el sistema basado en MPII. Para empezar, la EC y la PC se mezclaron y agitaron en una botella de vidrio y se calentaron a aproximadamente 100 °C. Posteriormente, se añadió sal NaI a la solución y se agitó continuamente. También se añadió líquido iónico MPII a la mezcla. Para proporcionar un mediador redox I-/I3-, se añadió yodo a la mezcla donde la relación molar de sal de NaI y yodo (NaI:I2) es 10:1. La mezcla se calentó y agitó adicionalmente y se añadió HPC lentamente a la mezcla durante la agitación. Se continuó la agitación hasta obtener una mezcla homogénea y gelatinizada. Después de que se formó el electrolito de polímero en gel, la muestra se enfrió a temperatura ambiente y se sometió inmediatamente a espectroscopia de impedancia electroquímica.

La capa de fotoelectrodo se preparó con dos capas de TiO2 sobre el sustrato FTO. La primera capa se preparó mediante la técnica de spin-coating. En la primera capa que se recubrió por rotación, se molieron 0,5 g de TiO2 (P90) durante 30 minutos con 2 ml de HNO3 (PH = 1) en mortero de ágata y se recubrieron por rotación en FTO a 1000 rpm durante 2 segundos, seguido de 2350 rpm durante 60 segundos. Finalmente, el sustrato se sinterizó a 450 °C durante 30 min. Para la segunda capa se molieron 0,5 g de TiO2 (P25) durante 30 minutos con 2 ml HNO3 (PH=1) en un mortero de ágata con 1 gota de Triton X-100 y 0,1 g de carbowax. Luego se raspó la solución con una rasqueta sobre la primera capa y se sinterizó a 450 °C durante 30 minutos. Después de que el sustrato se enfrió a temperatura ambiente, el fotoelectrodo se empapó en una solución de tinte N719 durante 24 horas. El contraelectrodo se preparó utilizando una solución comercial de platino, se recubrió sobre un sustrato FTO y se sinterizó a 450 °C durante 30 minutos. Los GPE preparados se intercalaron entre dos electrodos y se analizaron en un simulador solar.

Para el estudio de la conductividad iónica y la conductividad dependiente de la temperatura, los GPE se estudiaron mediante espectroscopia de impedancia electroquímica (EIS), Hioki, 3532-50 LCR HiTESTER. Los patrones XRD de GPE se registraron utilizando un difractómetro PANalytical Empyrean (45 kV, 40 mA) con radiación Cu-Kα y una longitud de onda de λ = 1,540600 Ǻ para un rango 2θ de 5 a 80 ° a temperatura ambiente. Los GPE fueron sometidos a estudios térmicos utilizando el analizador térmico simultáneo (STA) PERKIN ELMER (STA 6000). El caudal de nitrógeno fue de 20 ml/min. Los GPE se calentaron con una velocidad de aumento de 10 °C/min de 25 a 600 °C para obtener la temperatura de descomposición (Tdc). Los electrolitos de polímero en gel se analizaron adicionalmente mediante calorimetría diferencial de barrido (DSC) utilizando NETZSCH DSC 200 F3 con sistema de enfriamiento de nitrógeno líquido. El experimento se realizó bajo un caudal de nitrógeno de 50 ml/min. Los GPE se sellaron en la bandeja de aluminio y se analizaron en un proceso de calor-enfriamiento-calor dentro de 4 ciclos con una velocidad de calentamiento y enfriamiento de 10 K/min. En el primer ciclo, la muestra se enfrió desde temperatura ambiente hasta -140 °C. En el ciclo 2, el proceso de calentamiento se realizó de -140 °C a 130 °C. En el ciclo 3, el proceso de enfriamiento se aplicó de 130 °C a -140 °C. En el ciclo 4, el ciclo final, se aplicó el proceso de calentamiento de -140 °C a 130 °C. Al final de cada ciclo se aplicó un proceso isotérmico durante 1 minuto. Se usó el ciclo 2 para medir la temperatura de transición vítrea (Tg).

Cómo citar este artículo: Khanmirzaei, MH et al. Electrolitos de polímero en gel no volátil a base de hidroxipropilcelulosa para aplicaciones de células solares sensibilizadas por colorante que utilizan líquido iónico de yoduro de 1-metil-3-propilimidazolio. Ciencia. Rep. 5, 18056; doi: 10.1038/srep18056 (2015).

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Este trabajo fue apoyado por la subvención de Investigación de Alto Impacto (HIR) (UM.C/625/1/HIR/MOHE/SC/21/1 o H-21001-F000046).

Centro de Iónica Universidad de Malaya, Departamento de Física, Facultad de Ciencias, Universidad de Malaya, Kuala Lumpur, 50603, Malasia

Mohammad Hassan Khanmirzaei, S. Ramesh y K. Ramesh

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SR y KR dirigieron y supervisaron el proyecto, incluidos los soportes para las acterizaciones centrales. MHK realizó la mayor parte del experimento. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Los autores no declaran tener intereses financieros en competencia.

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Khanmirzaei, M., Ramesh, S. y Ramesh, K. Electrolitos de polímeros en gel no volátiles a base de hidroxipropilcelulosa para aplicaciones de células solares sensibilizadas con colorantes que utilizan líquido iónico de yoduro de 1-metil-3-propilimidazolio. Representante científico 5, 18056 (2015). https://doi.org/10.1038/srep18056

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Recibido: 22 de mayo de 2015

Aceptado: 03 de noviembre de 2015

Publicado: 11 de diciembre de 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep18056

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