Un húmedo integrado

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13137 (2023) Citar este artículo

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La producción continua de filamentos largos de nanocelulosa (NCLF) de alta resistencia es fundamental en los compuestos poliméricos reforzados con fibras naturales. A pesar de la amplia disponibilidad de numerosos procesos de producción de filamentos, la fabricación continua y rentable de NCLF de alta resistencia a gran escala sigue siendo un desafío constante. Aquí, presentamos un sistema integrado de hilado en húmedo mediante la incorporación de algunas técnicas de producción de filamentos previamente investigadas para fabricar en masa NCLF continuos de alta resistencia. La velocidad de hilado aumenta para mejorar la productividad del NCLF y se ajustan las velocidades de la bobinadora, la ubicación de la bobinadora colectora y las condiciones de secado del NCLF. A la velocidad de hilatura de 510 cm/min se alcanza una velocidad de producción de 4,99 m/min, cinco veces superior a la productividad del antiguo sistema piloto (0,92 m/min). Además, se introducen un campo eléctrico de CA y un estiramiento mecánico para resaltar la versatilidad del sistema integrado de hilado en húmedo propuesto, mejorando así las propiedades mecánicas de los NCLF.

La celulosa se utiliza en forma de fibra o sus derivados desde hace más de un siglo. El avance de la nanotecnología ha acelerado la extracción de fibras de celulosa a nanoescala, revolucionando el campo de la investigación de la celulosa. La celulosa de tamaño nanométrico, llamada nanocelulosa, ha demostrado ser un componente básico de la naturaleza de alto rendimiento1. La nanocelulosa existe en diferentes formas según sus características geométricas, como longitud y diámetro. Ejemplos de estas formas incluyen microfibras de celulosa (CMF), nanofibras de celulosa (CNF), nanocristales de celulosa (CNC) y nanopartículas de celulosa (CNP)1,2. Los CNF poseen características únicas como biodegradabilidad, biocompatibilidad, flexibilidad, peso ligero y una alta relación de aspecto, lo que los hace adecuados para una amplia gama de aplicaciones como almacenamiento de energía, medicina, envasado de alimentos, cosméticos, compuestos estructurales y atención sanitaria1,3. Las dos estrategias principales consideradas para preparar los CNF son la de arriba hacia abajo y la de abajo hacia arriba. La estrategia de arriba hacia abajo enfatiza el aislamiento de CNF, CNC y CNP de fuentes naturales mediante la utilización de varios métodos químicos y mecánicos4. Aunque el aislamiento de los CNF es bastante simple, su tamaño es demasiado pequeño, lo que limita sus aplicaciones para fibras y compuestos. Por lo tanto, extenderlo a un filamento continuo a gran escala, el llamado filamento largo de nanocelulosa (NCLF), es un desafío.

El enfoque ascendente se centra en los procesos de fabricación de NCLF, que incluyen una amplia gama de técnicas de hilado. El hilado con disolvente y el hilado por fusión son los métodos más frecuentes para producir filamentos sintéticos y a base de celulosa. El hilado en húmedo, el hilado en seco y el hilado en húmedo con chorro seco son algunas técnicas diferentes de hilado con solvente5,6. El electrohilado es un método ampliamente difundido mediante el cual la fabricación de fibras se produce bajo un campo eléctrico7. Todos los procedimientos de hilatura comienzan con la disolución del precursor del polímero para obtener una sustancia de hilatura (suspensión) que luego se extruye a través de una hilera (boquilla). El proceso de hilado en húmedo comienza con la extrusión de la suspensión a través de una boquilla del diámetro deseado en un baño de coagulación o precipitación para formar filamentos8. En el hilado en seco, el disolvente se evapora utilizando aire caliente después de la extrusión desde la boquilla, mientras que, en el hilado en fusión, los filamentos se preparan mediante extrusión de la suspensión seguida de enfriamiento9. Además de estas distintas técnicas de hilado empleadas para la fabricación de filamentos, también se pueden utilizar factores como los parámetros del proceso, modificaciones/tratamientos químicos, estiramiento o torsión mecánicos y alineación del campo eléctrico o magnético para ajustar las propiedades del filamento resultante10,11. 12. El hilado en húmedo mediante extrusión con jeringa es la técnica de hilado más utilizada en este campo de investigación, ya que proporciona flexibilidad para modificar las propiedades estructurales, mecánicas y térmicas de los filamentos fabricados. La coagulación para hilar filamentos a menudo incluye soluciones de electrolitos (NaCl, HCl, H2SO4, C6H8O7) o disolventes orgánicos como acetona y etanol13,14.

En los últimos años, las técnicas de hilatura en húmedo, como la extrusión con jeringa y el enfoque de flujo, se han convertido en los métodos más populares para hilar filamentos debido a su versatilidad y confiabilidad, ya que pueden personalizarse según las especificaciones requeridas, como el diámetro de la boquilla, el coagulante, tamaño y forma del baño de coagulación, número de devanadoras y número de fuentes de calor. En 2011, Walther et al. introdujeron un proceso convencional de hilado en húmedo para fabricar microfibras de celulosa nanofibrilada (NFC) mediante la extrusión de hidrogel NFC en el baño de coagulación que contiene etanol, dioxano e isopropanol8. En 2017, Mohammadi et al. propusieron un esquema de hilado por extrusión capilar para fabricar NFC extruyendo la dispersión acuosa de CNF en un baño de coagulación15. Por otro lado, Kang et al. desarrollaron una intrincada configuración de hilado en húmedo. que consta de un baño de coagulación, tres baños de lavado y trece rodillos, incluidos seis rodillos de elongación, un rodillo calefactor y un rodillo bobinador para la fabricación de fibras de nanotubos de carbono/fluoruro de polivinilideno (PVDF)16. Håkansson et al. logró la alineación del CNF en un sistema de enfoque de flujo utilizando una transición de gel controlada por carga superficial junto con la hidrodinámica, mientras que Nechyporchuk et al. y Wise et al. informaron la extrusión de CNC y CNF en un canal de enfoque de flujo17,18,19. Además, nuestro grupo de investigación introdujo recientemente un sistema de hilatura en húmedo (piloto) diseñado a medida que consta de tres devanadoras, un baño de coagulación y un baño de lavado para producir continuamente filamentos híbridos de óxido de grafeno (CNGO) y CNF. El sistema muestra un gran potencial y ha ganado reconocimiento ya que ofrece una producción continua de CNF mediante la adopción de un proceso sencillo de hilado en húmedo20. Además, se investigó la influencia del campo eléctrico de corriente alterna (CA) en la alineación del CNF adoptando la misma configuración de hilado en húmedo con algunas modificaciones 21. Sin embargo, la baja producción de filamentos fue un inconveniente de este sistema piloto de hilado en húmedo, ya que solo puede ofrecer una velocidad máxima de hilado (velocidad lineal del filamento cuando sale de la boquilla) de 100 cm/min. Por lo tanto, cumplir con los estándares de productividad actuales del NCLF manteniendo sus propiedades mecánicas es una preocupación recurrente.

Por primera vez, este estudio propone un enfoque integral para lograr la producción continua de NCLF de alta resistencia con una tasa de producción superior mediante el empleo de un sistema integrado de hilatura en húmedo con diez devanadoras, un baño de coagulación y un baño de lavado. El sistema también ofrece posibilidades adicionales para incorporar alineación de campos eléctricos, estiramiento mecánico y recubrimiento de superficies de NCLF, lo que demuestra la versatilidad del sistema de hilado en húmedo diseñado. La velocidad de hilado, la velocidad de la bobinadora, el secado NCLF y la posición de la bobinadora colectora se optimizaron discretamente para lograr NCLF continuos de alta resistencia. Se utilizó una suspensión de CNF altamente refinada, conocida como CNF fino, para optimizar el sistema, y ​​se seleccionó ácido cítrico, un ácido orgánico débil, como coagulante debido a su perfil favorable de baja toxicidad22. El estudio investigó varias velocidades de hilado, como 180, 250, 320 y 510 cm/min, para lograr distintas tasas de producción de NCLF. Los NCLF fabricados se analizaron en términos de morfología y propiedades mecánicas para evaluar la consistencia y sostenibilidad del sistema de hilatura en húmedo propuesto. Además, el diseño del sistema de hilatura húmeda integrado garantiza su flexibilidad para producir filamentos utilizando diversas técnicas de hilatura. También puede acomodar suspensiones que contengan diferentes materiales, ampliando las posibilidades de fabricación de filamentos.

La suspensión de CNF oxidada con TEMPO al 2% en peso (1 mmol/g) se adquirió de la empresa Moorim, Corea del Sur. El ácido cítrico (99,9%) se adquirió de Sigma-Aldrich Co. Se utilizó un sistema de purificación de laboratorio incorporado (D7429, Thermo Scientific) para recolectar agua desionizada (DI).36.

La suspensión de CNF oxidada con TEMPO al 2% en peso se diluyó al 0,5% en peso y se fraccionó en una ultracentrífuga (CP80NX, Hitachi, Japón) durante 3 h a 45.000 revoluciones por minuto (RPM) para obtener una suspensión fina de CNF. La capa media homogénea obtenida después del fraccionamiento se denomina CNF fina. Este proceso se repitió bajo las mismas condiciones (45.000 RPM durante 3 h) hasta que se logró una concentración final de suspensión fina de CNF al 2% en peso. La suspensión fina y homogénea de CNF exhibe un ancho de fibra promedio de 2 nm y una longitud de fibra promedio de 640 nm23. Además, se analiza el potencial zeta del CNF fino (Figura S1) para investigar la distribución uniforme de partículas del CNF fino obtenido. La suspensión fina de CNF al 2% en peso se homogeneizó aún más en un homogeneizador ultra-turrax (T-25, IKA, EE. UU.) durante 10 minutos y se transfirió a una jeringa transparente de 50 ml (Musashi Engineering, Japón). Se centrifugó en una centrífuga de alta velocidad (Supra 22 K, Hanil Science Co., Ltd., Corea del Sur) a 5000 RPM durante 30 min para eliminar las burbujas de aire.

La Figura 1 ilustra el sistema integrado de hilatura en húmedo diseñado para fabricar NCLF continuo de alta resistencia y al mismo tiempo alcanzar la productividad NCLF objetivo. El sistema integrado de hilatura en húmedo comprende un dispensador de suspensión CNF, un baño de coagulación, un baño de lavado, diez devanadoras, tres calentadores incorporados (colocados entre las devanadoras 3 a 9) con sensores de temperatura, tres infrarrojos externos (IR) de 250 W. Lámparas (Philips, BR125, Corea del Sur) (colocadas entre las devanadoras 9 y 10), una pantalla LED y un controlador de velocidad.

El sistema integrado de hilatura en húmedo para la fabricación de NCLF.

El centrifugado en húmedo de la suspensión CNF se llevó a cabo utilizando un dispensador de fluido de precisión (SMP3-C, MUSASHI Engineering, Japón). Se utilizó una boquilla de PTFE con un diámetro interior de 250 µm y una longitud de 20 mm para extruir la suspensión de CNF en el baño de coagulación que contenía 0,2% en peso de ácido cítrico. Los fenómenos simples de intercambio iónico influyen en la coagulación de la suspensión fina de CNF en el baño de solución de ácido cítrico al 0,2% en peso durante el proceso de hilado en húmedo para producir filamentos21. La primera devanadora lleva los filamentos formados en el baño de coagulación a un baño de lavado que contiene agua desionizada. La posición y el movimiento de las bobinadoras se calibran cuidadosamente para ejecutar la fabricación exitosa de NCLF continuos. La segunda devanadora está situada a 65 cm de la primera para alojar el baño de lavado. Las bobinadoras 3 a 9 están espaciadas entre 13 y 14 cm para permitir al operador manipular los filamentos durante la fabricación NCLF. Para el movimiento continuo de los NCLF desde el primero hasta el devanador colector, los devanadores 1, 2, 4, 6, 8 y 10 están programados para girar en el sentido de las agujas del reloj mientras que los devanadores 3, 5, 7 y 9 giran en el sentido contrario a las agujas del reloj. La devanadora colectora se coloca a 2,35 m de distancia de la novena devanadora para ajustar el tiempo de secado y la forma de los NCLF resultantes. Dado que la posición de la bobinadora colectora también juega un papel vital en la morfología y las propiedades mecánicas de los NCLF fabricados, la posición ideal de la bobinadora colectora se optimizó experimentalmente y se mantuvo en un ángulo agudo desde la novena bobinadora24. El controlador de velocidad consta de un botón de emergencia y diez interruptores rojos y verdes individuales para aumentar y disminuir las RPM de las bobinadoras, respectivamente. La pantalla LED muestra los controles de encendido/apagado del sistema, las RPM de cada bobinadora y las temperaturas de los tres calentadores incorporados. También proporciona opciones para GUARDAR/RECUPERAR programas. Por lo tanto, después de optimizar las velocidades de las bobinadoras para que coincidan con la velocidad de giro seleccionada, las RPM de las diez bobinadoras, incluidas las temperaturas de los tres calentadores incorporados, se pueden guardar como un programa. El programa deseado se puede recuperar según las necesidades del operador. El estiramiento mecánico de los NCLF también se puede lograr mediante un control discreto de las velocidades de las bobinadoras preferidas. Por lo tanto, el sistema integrado de hilatura en húmedo presenta versatilidad en el procesamiento, producción, modificación de superficies y alineación de NCLF.

El sistema también aporta flexibilidad para realizar experimentos de recubrimiento de superficies en NCLF mediante la instalación de un baño externo adyacente a la novena bobina. El operador puede instalar o desinstalar este baño externo según lo desee. El sistema integrado también puede alojar un amplificador externo (TERK 609A-1, PolyK Technologies, EE. UU.) y un generador de señales arbitrarias (Keysight 33220A, Agilent, EE. UU.) para facilitar la entrega de un campo eléctrico de CA junto con el proceso de hilatura en húmedo para una mejor alineación de los NCLF21. Nuestro grupo de investigación ya ha demostrado el recubrimiento de la superficie de NCLF con resina de poli(alcohol vinílico) - ácido cítrico - lignina (E-PCL) esterificada utilizando el sistema integrado de hilado en húmedo25. Para preservar la reproducibilidad de los NCLF, el sistema integrado de hilado en húmedo se instala en una sala limpia a temperatura constante (25 °C) y humedad relativa (40%).

La resistencia, tenacidad y forma de los NCLF fabricados en un sistema continuo de hilatura húmeda dependen en gran medida de la posición de la bobinadora colectora24. Se seleccionó la velocidad de hilado óptima de 30 cm/min utilizada en la investigación anterior para comenzar el experimento para determinar la velocidad de hilado inicial compatible con el sistema integrado de hilado en húmedo21. La robustez del conjunto de RPM para bobinadoras configuradas para igualar la velocidad de hilado y la estabilidad del sistema de hilado en húmedo integrado se evaluaron en función de la capacidad del sistema para producir NCLF continuos sin roturas durante una hora. Dado que la velocidad de hilado de 30 cm/min para el sistema integrado de hilado en húmedo es relativamente baja, los NCLF se secaron al aire antes de ser enrollados en la bobinadora colectora. La posición del devanador de la bobina del colector es como se muestra en el Caso 1 de la Fig. 2a. Como resultado, no se requirieron calentadores incorporados ni externos para el secado NCLF. El fenómeno de secado observado se puede atribuir al mayor número de devanadoras, lo que prolongó el tiempo que tardaron los NCLF en llegar a la devanadora colectora en comparación con el sistema piloto de hilatura en húmedo, que solo tenía tres devanadoras. La velocidad de hilado se aumentó a 100 cm/min para reducir el tiempo necesario para que los NCLF lleguen a la bobinadora del colector y para evitar que los NCLF se sequen al aire. La velocidad de las devanadoras se modificó nuevamente discretamente para adaptarla a la velocidad de hilado de 100 cm/min. El tercer calentador incorporado se ajustó a 50 °C para el secado de NCLF. La posición de la bobinadora del colector permaneció constante, como en el Caso 1. La velocidad de giro se aumentó aún más a 180 cm/min para optimizar la posición de la bobinadora del colector para abordar el secado y la morfología del NCLF en el Caso 2 (Fig. 2b). Para el secado NCLF, se utilizaron dos de tres lámparas IR externas mientras los calentadores incorporados estaban apagados.

Las posiciones del décimo devanador desde el noveno devanador (a) Caso 1: distancia inicial de 65 cm de distancia y (b) Caso 2: distancia optimizada de 2,35 m de distancia.

La velocidad de salida NCLF está relacionada con la velocidad angular de la bobina:

donde \(v\) es la velocidad de salida NCLF (m/min), \(N\) son las RPM de la bobinadora y r es el radio de la bobinadora colectora (m). Para la velocidad de hilatura seleccionada de 180 cm/min, la velocidad de salida NCLF es de 1,69 m/min, que es baja para una producción continua. Además, para aumentar la productividad del NCLF, se estudiaron tres velocidades de hilado diferentes: 250, 320 y 510 cm/min. En particular, es inevitable un cierto grado de estiramiento al configurar las velocidades de la bobinadora para que coincidan con la velocidad de hilado aplicada para garantizar la producción exitosa de NCLF sin roturas. La Tabla 1 representa la configuración de parámetros del sistema integrado de hilado en húmedo.

La morfología de los NCLF fabricados en el sistema integrado de hilado en húmedo se caracterizó utilizando un microscopio electrónico de barrido (SEM, JSM-6400 F, JEOL, Japón). Se utilizó un recubridor por pulverización iónica (K575x, EMITECH, Francia) para depositar una fina capa de platino sobre las muestras antes de obtener imágenes.

Las pruebas mecánicas de los NCLF fabricados se realizaron según la norma ASTM D-882–97 utilizando una máquina de prueba universal (Unitest, TESTONE, Corea del Sur). Se prepararon y probaron diez muestras para cada condición para analizar las propiedades mecánicas. Para la prueba se utilizó una celda de carga de 5 kgf. La longitud del calibre de la muestra se mantuvo en 10 mm y se seleccionó para la prueba una velocidad de deformación constante de 0,15 mm/min. La humedad relativa y la temperatura se mantuvieron al 15% y 25 °C durante toda la prueba. El área de NCLF se midió a partir de la superficie de fractura de imágenes de sección transversal SEM de la muestra utilizando un software (Davo lite ver. 1.0).

Se seleccionó la velocidad de giro de 30 cm/min para el Caso experimental 121. Las RPM de cada devanadora se configuraron individualmente para garantizar el movimiento continuo de los NCLF a través de las devanadoras sin roturas. Se realizaron pruebas mecánicas y análisis morfológicos en los NCLF fabricados recolectados de la bobinadora del colector para determinar la calidad de los NCLF. Los resultados indicaron que la resistencia y dureza de los NCLF estaban sustancialmente comprometidas en comparación con los NCLF fabricados en el sistema piloto de hilatura en húmedo. Las imágenes SEM de sección transversal de los NCLF también revelaron una forma irregular (Fig. 3a). Las características mecánicas relativamente bajas de estos NCLF pueden estar relacionadas con los débiles enlaces de hidrógeno entre los NCLF producidos por un lento secado al aire mientras se mueven constantemente a través de las bobinas. El tiempo y la temperatura de secado se consideran parámetros importantes para determinar la resistencia de los NCLF fabricados. Las condiciones anormales de presecado pueden contribuir a la formación de microburbujas dentro de los NCLF, lo que resulta en NCLF defectuosos26. Como se muestra en la Fig. 3b, los NCLF fabricados con una velocidad de hilado de 100 cm/min mostraron una morfología comparable a la de los NCLF fabricados a 30 cm/min, lo que puede atribuirse a malas condiciones de secado.

Imagen SEM de sección transversal de NCLF fabricados con una velocidad de giro de (a) 30 cm/min, (b) 100 cm/min y (c) 180 cm/min.

Por lo tanto, la velocidad de hilado se aumentó aún más a 180 cm/min para optimizar la posición del devanador del colector con la configuración del Caso 2. Dado que la velocidad de hilado de 180 cm/min es relativamente alta en comparación con la de 30 y 100 cm/min, da más margen para explorar el efecto del secado NCLF mediante lámparas IR externas sobre las propiedades mecánicas de los NCLF. La Figura 3c representa las imágenes SEM transversales de NCLF fabricados a 180 cm / min. La imagen de la sección transversal del NCLF fabricado a 180 cm/min revela un NCLF de forma circular preferido en comparación con ensayos anteriores. Las morfologías anormales de los NCLF de 30 y 100 cm/min pueden atribuirse a las malas condiciones de secado y a la posición inadecuada de la bobinadora del colector.

La Figura 4a, b representa las curvas tensión-deformación y las propiedades mecánicas de los NCLF con diferentes velocidades de giro. Los NCLF fabricados a una velocidad de hilado de 180 cm/min exhibieron una resistencia a la tracción de 281,8 MPa y una tenacidad de 11,8 MJ/m3 sin comprometer la tensión de rotura (5,2%). De todas las velocidades de hilatura probadas, se observa a partir del análisis de morfología y propiedades mecánicas que 180 cm/min es la velocidad de hilatura inicial compatible con el sistema integrado de hilatura en húmedo. También se observa que velocidades de hilado inferiores a 180 cm/min podrían alterar la calidad de los NCLF, ya que pueden impedir las condiciones de secado del NCLF. Además, la posición del devanador del colector, como se muestra en la Fig. 2b, era ideal ya que permitía el secado del NCLF utilizando lámparas IR externas, lo que daba como resultado NCLF de alta calidad24. Se puede atribuir al perfecto secado NCLF sin interrupciones entre la novena y la devanadora colectora al ofrecer un único plano horizontal. Por el contrario, los NCLF se mueven constantemente a través de la bobina cuando se secan usando los calentadores incorporados, lo que reduce significativamente su resistencia mecánica al ser perturbados en su estado húmedo24. Además, el módulo de Young, la resistencia a la tracción y la tenacidad de los NCLF fabricados a 180 cm/min en el sistema integrado de hilatura en húmedo son comparables a los NCLF fabricados en el sistema piloto a 100 cm/min.

(a) Curvas tensión-deformación de NCLF fabricados a diferentes velocidades de hilado en comparación con NCLF fabricados utilizando el sistema piloto a 100 cm/min, (b) gráficos de barras que resumen las propiedades mecánicas de NCLF fabricados en cada condición, (c) Estrés- curva de tensión de los NCLF fabricados a diferentes velocidades de hilado en el sistema integrado de hilado en húmedo, y (d) gráfico de barras que resume las propiedades mecánicas de los NCLF fabricados en cada condición.

El aumento de la velocidad de giro da como resultado una mayor productividad de NCLF. Por lo tanto, se eligió la velocidad de hilado de 250 cm/min, que es más rápida que 180 cm/min, y la velocidad de la bobinadora se ajustó cuidadosamente para que coincidiera con la velocidad de hilado. Se analizaron las propiedades mecánicas y la morfología de los NCLF para determinar la calidad del NCLF producido por la velocidad de hilado seleccionada. Los resultados indicaron que los NCLF fabricados muestran un comportamiento similar a los NCLF producidos previamente con una velocidad de hilado de 180 cm/min, con una ligera mejora en las propiedades mecánicas. El análisis de morfología por SEM también reveló que los NCLF también conservaban la forma circular preferida. Tras estos hallazgos, se intentaron velocidades de hilado de 320 y 510 cm/min para mejorar la productividad del NCLF. Los NCLF se fabricaron después de ajustar la velocidad de la bobinadora para que coincidiera con las velocidades de hilado elegidas de 320 y 510 cm/min. Comparables a los resultados mostrados por los NCLF fabricados a velocidades de hilatura de 180 y 250 cm/min, las propiedades mecánicas y morfologías de los NCLF fabricados a velocidades de hilatura de 320 y 510 cm/min también mostraron excelentes resultados. Por lo tanto, se confirma que estas velocidades de hilado son deseables para producir continuamente NCLF de alta resistencia.

La Figura 4c, d muestra las curvas tensión-deformación y las propiedades mecánicas de los NCLF fabricados a diferentes velocidades de hilado. La Tabla 2 resume las propiedades mecánicas de los NCLF fabricados a diferentes velocidades de hilado. Las propiedades mecánicas de los NCLF han aumentado significativamente a medida que aumenta la velocidad de hilado. La tendencia progresiva en las propiedades mecánicas de los NCLF se puede atribuir al efecto del esfuerzo cortante generado dentro de la aguja al aumentar la velocidad de giro, lo que promueve la reducción del área de NCLF10. El módulo de Young y la resistencia a la tracción de los NCLF fabricados a una velocidad de hilado de 510 cm/min mejoraron en un 24% y un 15%, respectivamente, en comparación con los NCLF fabricados a 180 cm/min. La tensión de rotura y la tenacidad de los NCLF se mantienen en el rango esperado para todas las velocidades de hilado intentadas. Las formas de los NCLF fabricados a velocidades de hilado de 250, 320 y 510 cm/min también revelan una forma casi circular preferida a partir de las imágenes de sección transversal SEM (Fig. 5).

Imágenes de sección transversal SEM de NCLF fabricados a velocidades de hilado (a) 250, (b) 320 y (c) 510 cm/min.

Para los experimentos con diferentes hilaturas que oscilaron entre 250 y 510 cm/min, solo se emplearon lámparas IR externas para el secado NCLF. Además, también se evaluó la estabilidad del sistema integrado de hilatura en húmedo para producir continuamente NCFL con velocidades de hilado más altas (320 y 510 cm/min) mediante su capacidad para mantener la producción continua de NCLF durante una hora. El sistema de hilatura en húmedo integrado ha demostrado ser estable con todas las velocidades de hilatura probadas. Con el aumento de las velocidades de hilado a 250, 320 y 510 cm/min, la producción NCLF ha mejorado drásticamente a 2,39, 3,13 y 4,99 m/min, respectivamente. La productividad de NCLF ha mejorado cinco veces con el sistema de hilatura en húmedo integrado en comparación con el sistema piloto. La Figura S2 muestra el NCLF fabricado a la velocidad máxima de hilado aplicada de 510 cm/min y recogido en el rodillo colector. La tasa de producción de NCLF se puede mejorar aún más aumentando la velocidad de hilado e incorporando más fuentes de calor para el secado de NCLF.

También se investigó la influencia de las técnicas de alineación externa del NCLF, como el campo eléctrico de CA y el estiramiento mecánico, utilizando el sistema integrado de hilado en húmedo para explorar su flexibilidad y adaptabilidad. Siguiendo investigaciones previas, se introdujo un campo eléctrico de CA de 300 V (100 Hz) durante la extrusión húmeda de la suspensión de CNF21. La velocidad de hilado inicial se mantuvo a 510 cm/min (4,9% de estiramiento), y se introdujo un 5% de estiramiento adicional entre los núm. 3 y núm. 9 bobinadoras junto con la fabricación de NCLF utilizando 300 V. Las Figuras 6a, b muestran las imágenes de la sección transversal SEM de NCLF fabricados bajo 300 V y NCLF fabricados mediante la combinación de 300 V y 5% de estiramiento, respectivamente. De la Fig. 6b se desprende que, a medida que aumenta la alineación del NCLF bajo voltaje eléctrico de CA y estiramiento, el área del NCLF disminuye; por lo tanto, la forma del NCLF cambia de circular a ovalada21.

Imágenes SEM de sección transversal de NCLF fabricados bajo (a) voltaje eléctrico de CA de 300 V, (b) con 300 V y 5% de estiramiento (c) curva tensión-deformación de NCLF fabricados de cada condición.

La Figura 6c muestra las curvas tensión-deformación de los NCLF fabricados incorporando 300 V y 5% de estiramiento, en comparación con el NCLF fabricado sin campo de CA y estiramiento (510 cm/min). La Tabla 3 resume las propiedades mecánicas. Una mejora significativa en las propiedades mecánicas se atribuye a la reducción del área de los NCLF bajo el campo AC21. El resultado observado se puede atribuir al empaquetamiento apretado de los CNF individuales en el NCLF y a la formación de fuertes enlaces de hidrógeno facilitados por las condiciones de secado apropiadas. El módulo de Young, la resistencia a la tracción y la tenacidad de los NCLF fabricados bajo una combinación de 300 V y 5% de estiramiento mostraron propiedades superiores entre todas las condiciones probadas.

Se diseñó a medida un sistema integrado de hilatura en húmedo para fabricar NCLF continuo de alta resistencia a escala de laboratorio. El sistema de hilatura en húmedo desarrollado se probó aumentando la velocidad de hilatura y ajustando parámetros clave, como la velocidad de la devanadora de la bobina, la posición de la devanadora de la bobina del colector y la condición de secado NCLF. Se probaron las propiedades mecánicas y la morfología de los NCLF fabricados para evaluar el rendimiento del sistema. La velocidad de hilado del sistema integrado de hilado en húmedo se aumentó a 180 cm/min ajustando otros parámetros, y se aumentó aún más a 250, 310 y 510 cm/min para mejorar la productividad del NCLF. La velocidad de hilado más alta de 510 cm/min dio como resultado una tasa de producción NCLF máxima de 4,99 m/min, cinco veces mayor que la del sistema piloto anterior (0,92 m/min), con propiedades mecánicas superiores en comparación con el CNF fabricado con otros sistemas de hilado. También se estudió el efecto sinérgico del campo eléctrico y el estiramiento mecánico en la alineación del NCLF para demostrar la versatilidad del sistema integrado de hilado en húmedo. Esta investigación demuestra la posibilidad del sistema integrado de hilado en húmedo para la producción en masa de filamentos largos a base de nanocelulosa, con adaptabilidad para adaptarse a propiedades específicas de la aplicación. El sistema también puede adaptarse para la producción a gran escala de filamentos de nanocelulosa multifuncionales con materiales híbridos. Además, este sistema integrado de hilado en húmedo está diseñado para ser flexible y adaptable, lo que permite la producción a gran escala de diversos filamentos al facilitar suspensiones prístinas e híbridas.

Los conjuntos de datos generados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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La Fundación Nacional de Investigación de Corea apoyó esta investigación a través del Programa de Iniciativas de Investigación Creativa (NRF-2015R1A3A2066301).

Centro de investigación creativa para futuros compuestos de nanocelulosa, Universidad de Inha, 100 Inha-ro, Michuhol-ku, Incheon, 22212, República de Corea

Pooja S. Panicker y Jaehwan Kim

Universidad de Michigan, Ann Arbor, MI, 48109, EE. UU.

Hyun Chan Kim

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Conceptualización, JK y PSP; Curación de datos y experimentos, PSP y HCK; Escritura: preparación del borrador original, PSP; Visualización, HCK; Escritura: revisión y edición, JK; Supervisión, JK Todos los autores han aprobado la versión final del manuscrito.

Correspondencia a Jaehwan Kim.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Panicker, PS, Kim, HC y Kim, J. Un sistema integrado de hilatura en húmedo para la fabricación continua de filamentos largos de nanocelulosa de alta resistencia. Representante científico 13, 13137 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40462-5

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Recibido: 23 de marzo de 2023

Aceptado: 10 de agosto de 2023

Publicado: 12 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40462-5

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